当时奥古斯丁面临的最大挑战，并不是来自摩尼教，而是来自多纳图派，该派当时几乎遍布北非，在每个城市都会有基督教教堂与多纳图斯教派的大教堂相对而立和基督教大主教和多纳图斯教派大主教的对立，给教会带来极大的分裂。多纳图派是四世纪在戴克里先时期的迫害之后出现在北非的，从他们的领袖多纳图得名。他们认为圣礼的功效，取决于施礼教士的信德，所以施礼教士必须是没有罪的。但当时的正统基督教会却认为人人都有罪，教士也没有例外，上帝却能藉着有罪的教士施行圣礼，将恩典赐下。奥古斯丁认同正统教会的立场，著文反驳多纳图派。最主要的著作，是后期写的《论洗礼》（400年）、《驳多纳图派》（400年），《答比提良的书信》（401－402年），以及《纠正多纳图派》（417年）。这些著作一方面反对多纳图派的观点，另一方面也系统阐述其教会观和圣礼观，强调教会的合一、爱心和领受圣灵的恩赐等观点。奥古斯丁认为：“彼得主持洗礼，就是上帝在主持洗礼，约翰或犹大主持洗礼，也是上帝在主持洗礼。”“基督是万物的创造者，因为有他，圣礼才得以进行，圣礼具有意义，那是基督的功劳，不是我们的功劳。”罗马教会后来根据教父的权威维护正统教义，基本上就来自这些著述。

　　后来，与多纳图派的教义之争演变成政zh i之争，教会分裂越来越严重。多纳图派中有一个激进团体对当时的基督教会进行激烈的武力攻击。当时的纷争是起源于一次主教的按立。在311年，开其里安在迦太基被按立为主教。多纳图派认为参加按立者中有一人腓利克斯在迫害期间曾经叛教，因此按立无效，并于312年在迦太基另又按立马约里努为主教为之对抗。次年马约里努卒，由多纳图派的继任。于是就发生当时的教会与多纳图派的分裂。应双方要求，君士坦丁先于313年在罗马召开教会会议。会上宣布腓利克斯无辜，并作出有利于开其里安的决定。然而此后情况更为复杂，教会继续分裂。314年，君士坦丁在高卢南部的亚尔勒召开会议，东方教会的主教也到会了。这次会议上继续支持开其里安，将多纳图派定为异端。此后分裂更为严重，甚至爆发暴力冲突，导致最后采取强制行动镇压。

　　奥古斯丁在与多纳图派之争中，也起着很重要的作用演变成政zh i之争，一方面著述反驳，另一方面也参加主教会议，表达自己观点。起先，奥古斯丁采取了一种温和的立场，即便在奥古斯丁还没有成为主教时，曾经发生过这样一件事，有一位多纳图派的主教给一位改信多纳图派的基督徒施洗，主教因此获罪，因为从373年起，施行再洗礼是违法的。但奥古斯丁明确表示拒绝将之绳之以法，而希望与他当面辩论，后来在392年的一封信中是这样说的：“我不打算被迫人们接受任何宗派，只希望我所阐述的真理能为探求他们的人们所获知，以摆脱烦恼的疑惑。我们这里将决不求诸市政权利，而你们则要杜绝多纳图派激进暴徒的恫吓。”

　　到了403年，即便当时的多纳图派极端团体已经在使用极其野蛮的手段屠杀基督教徒，奥古斯丁还是希望能与多纳图派的主教在和解会议上会晤。在411年于迦太基举行的会议上，奥古斯丁依然持有这样的立场，主张和解，并促使达成一个协议。但后来的暴力越演越烈，奥古斯丁才同意采取强迫方式镇压暴徒。因此，多纳图派的纷争才得以平息，但那时已两败俱伤。

　　从412年起，奥古斯丁与多纳图派的争论尚未平息，又需花大部分时间和精力，来反对他所认为正统信仰最危险的敌人，即伯拉纠主义。伯拉纠的争端起源于一位追随伯拉纠主义的罗马人，名叫塞莱斯蒂马斯。他向迦太基的首席主教申请司祭一职，但因为他的神学观点，并没有同意。后来，塞莱斯蒂乌斯被判为异端，于是伯拉纠主义引起广泛争议。

　　伯拉纠主义以他的创导者命名，伯拉纠是英国修士，400年移居罗马，见社会败坏而提倡道德修养。后因哥特人进攻而到了北非和巴勒斯坦地区。他们否认人有原罪，认为人能靠自己的自由意志的主动和努力，得到拯救。后来虽然承认上帝的恩典，却以恩典乃是按照人的功德而赐下的。奥古斯丁认为伯拉纠的观点与圣经教训相抵触，因而同他和他的追随者塞莱斯蒂马斯等人展开论争。奥古斯丁认为，人按上帝形象被造时有自由意志，但因亚当堕落而已失去得救的自由。罪由遗传传给后人，罪不只在恶行而且在于罪性，人因原罪而决不可能自救，得救只能来自上帝的恩典，得救的信心也是上帝的恩典。教会最后接受了奥古斯丁的“原罪说”和“恩宠说”，并多次在迦太基召开的会议上将伯拉纠派定为异端。狄奥多西宣布该派为非法并流放伯拉纠派信徒。

　　在奥古斯丁晚年时，半伯拉纠派兴起，奥古斯丁继续著述驳击。奥古斯丁在这些年中，写了很多反伯拉纠主义和反半伯拉纠主义的书籍。如著名的《论基督的恩典与原罪》以及《论恩典与自由意志》等。奥古斯丁在这些作品中，发展了他论人和救恩的系统教义。以后的以弗所会议和529年在高卢召开的会议上进一步肯定了奥古斯丁的大部分教义，并被收录到教会信经中，被历代教会所承认。

　　除了这些反异端的著作外，奥古斯丁还写了几本对后世影响巨大的著作，这就是写于《忏悔录》（397－398年），《论三位一体》（400－416年），《上帝之城》（413－426年）。其中，后两卷神学著作，将在本书后面部分详细讨论，这里就不作介绍。《忏悔录》，就是奥古斯丁的心灵自传，记载了他前半生三十三年的信仰经历，以祷告诗体一气呵成。在感叹其飞扬文采之外，不禁为其灵魂的真诚而感佩，为其信仰的经历所激励感动。这本书，被列入文学经典行列，并成了西方忏悔文学的源头，后来著名的卢梭忏悔录和托尔斯泰忏悔录，都是承继于斯，但相比而言，总觉不及这部深刻精彩。

　　426年，因年纪老迈，选立友人希拉修斯为继承人，分担主教职务。

　　430年6月，信奉亚流派的汪达尔人四处烧杀抢劫，围攻希坡城。奥古斯丁仍努力工作，直到8月害热病，在病中他经常流泪祈祷，重复念诵床边墙上的忏悔诗篇。至8月28日，乃安然逝世，进入永久的安息，享年七十有六。奥古斯丁没有立遗嘱，因他一生自甘贫穷，除了将他的图书赠给教会外，没有任何财产，但他留给后世的思想和灵性财富，却是无价之宝。他被后世教会尊为教会博士。